Propilen elektrooksidasyonu için paladyum (PD) veya platin (PT) katalizörleri kullanılarak, çeşitli endüstriyel işlemlerde kullanılan değerli oksijen içeren organik bileşiklerin üretmek için sürdürülebilir bir yol sunar. Bununla birlikte, bu katalizörlerin uygulanan potansiyele bağlı olarak farklı ürünler üretmesinin nedenleri belirsiz kalmıştır.
Bir araştırma grubu, yakın zamanda yayınlanan yeni bir çalışma ile daha fazla netlik sundu. Amerikan Kimya Derneği Dergisi. Propilen elektrooksidasyonun tam reaksiyon ağını haritalamak için birkaç gelişmiş teorik teknik-büyükan-kanonik topluluk yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) hesaplamaları, pourbaix analizleri ve mikrokinetik modelleme-birleştirdiler. Bulguları, çalışma potansiyelleri altında PD ve PT elektrotlarının yüzeylerinde yapılan değişikliklerin hangi ürünlerin oluştuğunu yönettiğini ortaya koymaktadır.
Bunu anlamanın bir yolu, katalizör yüzeyini uygulanan voltaja bağlı olarak şekli değiştiren bir anahtar olarak hayal etmektir. PD elektrotları için, potansiyelin arttırılması (0.7-1.4 V ve RHE) yüzeyi kısmen oksijen kaplı metalik PD’den PDO’ya kısmi hidroksilasyon ile değiştirir.
“Anahtar” şekli değiştikçe, ana ürünü akroleinden aseton ve propilen glikole kaydırarak farklı reaksiyon yollarının kilidini açar. Buna karşılık, PT elektrot kararlı bir PTO korur2 İncelenen potansiyel aralıkta (1.2-1.6 V ve RHE), sürekli olarak propilen oksit ve aseton üreten kısmi hidroksilasyon ile yüzey.
Bu çalışma, PD ve PT katalizörleri üzerindeki propilen elektrooksidasyon ürünlerini neyin belirlediği hakkında uzun süredir devam eden soruları çözmektedir. İçgörüler, çalışma koşulları altında yüzey rekonstrüksiyonunun ve aktif bölge değiştirmenin önemini vurgulayarak sürdürülebilir kimyasal üretim için daha iyi katalizörlerin tasarımına rehberlik edebilir.
Araştırma ekibi ayrıca, analizlerini ve modellemelerini desteklemek için Hao Lab Lab tarafından geliştirilen dijital kataliz platformunu da kullandı.
“Yüzey rekonstrüksiyonunun reaksiyon seçiciliğini nasıl etkilediğini anlamak, bir anahtarın şekil kontrolünü nasıl açabileceğini keşfetmek gibidir. Bu bilgi ile, araştırmaya öncülük eden WPI-Aimr, Tohoku Üniversitesi) hedef kimyasalları daha verimli bir şekilde üretmek için katalizörler tasarlayabiliriz.
