Atık CO’nun katalitik dönüşümü2 katma değerli yakıtlar ve kimyasallar, hem çevre koruma hem de ekonomik kalkınma için eşi görülmemiş fırsatlar sunmaktadır. Elektrokatalitik CO2 İndirgeme reaksiyonu (CO2RR) CO’yu verimli bir şekilde dönüştürme yeteneği için önemli dikkat çekti2 hafif koşullar altında temiz kimyasal enerjiye. Bununla birlikte, *COOH ara oluşumu için nispeten yüksek enerji bariyeri genellikle CO’daki belirleyici adım haline gelir2RR, reaksiyon verimliliğini önemli ölçüde sınırlandırır.
Enzim katalizinden esinlenen Prof. Jiang Hai-Long ve Çin Bilimleri ve Teknolojisi’nden (USTC) Prof. Jiao Long tarafından yönetilen bir ekip, Çin Bilimler Akademisi (CAS), *cooh ara maddesini dengelemek için yeni bir strateji geliştirdi ve elektrokimyasal CO’yu geliştirdi.2 Katalitik bölgeler etrafında hidrojen bağı mikro ortamını oluşturarak ve modüle ederek azalma. Çalışmaları şurada yayınlandı Ulusal Bilimler Akademisi Bildirileri.
Bu çalışmada, ekip katalitik olarak aktif CO (Salen) birimleri ve proksimal piridil-ikameli alkil karboksilik asitler (X-PYCN) CO & X-PYC’yi sağlayan bir dekorasyon yolu yoluyla HF tabanlı MOF Nanosheets’e (MOFNS) üzerineN/MOFNS (x = O, M veya P, Alkil Zincirine göre piridin N’nin orto, meta veya paralimini temsil eden; n = 1 veya 3, alkil zincirlerinin karbon atomu sayısını temsil eder) malzemeleri.
CO & X-PYCN/MOFN’ler, atomik ölçekte katalitik bölgeler çevresinde mikro çevre modülasyonuna yeni ve kolay bir yaklaşım sağlayan CO’ya (Salen) göre N atomlarının Piridin gruplarındaki mekansal konumlandırılması üzerinde hassas bir kontrol elde eder.
Katalizörler arasında optimize edilmiş CO & P-PYC3/MOFNS, elektrokimyasal CO’da önemli ölçüde artmış katalitik aktivite ve seçicilik sergiler2 Piridin birimi ve diğer CO & X-PYC olmadan CO/MOFN’lerden daha üstün olan indirgemeN/Mofns meslektaşları.
Ayrıca, elektrokimyasal CO sırasında piridinin piridinil radikaline (pirh •) yerinde azaltılması gözlenir2 Azaltma ve yerinde oluşturulan Pyrh • Türlerin, gelişmiş performans için Co (Salen) etrafındaki gerçek mikro ortam olduğu doğrulanmıştır.
Mekanizma araştırmaları, pyrh • ‘nin, *COOH ··· tfe ··· pyrh • triad ara maddesini hidrojen-bağlı etkileşim yoluyla, reaksiyon enerjisi bariyerini çok en aza indirerek stabilize etmek için elektrolitte trifloroetanol (TFE) molekülleri ile işbirliği yapabileceğini ortaya koymaktadır. Bu, kataliz sırasında performans optimizasyonu için mikro ortamın çalışma modunda net bir resim sağlar.
Bu çalışma, katalizi arttırmak için katalitik bölgeler etrafındaki mikroçevre modülasyonunun önemini açıkça göstermektedir, gelecekteki kataliz çalışmalarındaki mekanizmayı anlamak için yeni bir yol açılmaktadır.
