Çin Bilimler Akademisi Hefei Fiziksel Bilim Enstitüleri’nden bir araştırma ekibi, bakır (Cu) tek atomlu bir katalizör (Cu-N) inşa etti.3 SA’lar) nitrojen koordinasyon yapısına sahiptir. İki boyutlu gC kullandılar3N4Ilıman koşullar altında verimli elektrokatalitik üre sentezi elde etmek için bir taşıyıcı olarak melamin pirolizinden türetilir.
Sonuçlar şurada yayınlanır: Angewandte Chemie Uluslararası Sürümü.
Üre esas olarak enerji yoğun ve son derece kirletici Bosch-Meiser prosesi yoluyla sentezlenir. Bu nedenle temiz enerjiye dayalı sürdürülebilir üre sentezi yöntemlerinin geliştirilmesi büyük önem taşımaktadır. Bununla birlikte, CO’nun elektrokatalitik olarak birlikte indirgenmesi yoluyla ürenin sentezlenmesi2 ve HAYIR3– hala çok elektronlu reaksiyon süreçleri, karmaşık C-N birleştirme reaksiyon mekanizmaları ve rekabetçi yan reaksiyonlar dahil olmak üzere birçok zorlukla karşı karşıyadır. Bu faktörler üre sentezinin verimliliğini büyük ölçüde azaltır.
Bu çalışmada araştırmacılar iki boyutlu bir gC kullandılar.3N4 Cu-N’deki bakır atomlarını stabilize etmek için melamin pirolizinden türetilen taşıyıcı3 koordinasyon yapısı. Tandem emprenye-piroliz yöntemini kullanarak bakır tek atomlu elektrokatalizörler (Cu-N) oluşturdular.3 SA’lar). X-ışını absorpsiyon ince yapısı (XAFS) ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) dahil olmak üzere gelişmiş karakterizasyon teknikleri, katalizörlerin kesin atom yapısını ve elektronik durumunu doğruladı.
Cu-N3 SA’lar, 19.598 ± 1.821 mg h⁻¹ mgCu⁻¹ üre verimi ve -0,9 V’de (RHE’ye kıyasla) %55,4’lük Faradaik verim elde ederek olağanüstü aktivite sergiledi. Yerinde kızılötesi spektroskopi, kütle spektrometrisi ve X-ışını absorpsiyon spektroskopisinden elde edilen daha fazla bilgi, reaksiyon koşulları altında Cu-N’nin3 siteler dinamik olarak N şeklinde yeniden yapılandırılır2–Cu–Cu–N2 Üre sentezi performansını önemli ölçüde artıran konfigürasyon.
Tamamlayıcı yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) hesaplamaları, bu yeniden yapılanmanın tek katmanlı gC’nin halka yapısı içinde meydana geldiğini ortaya çıkardı.3N4. Ortaya çıkan bakır bisit yapısı CO adsorpsiyonunu artırır, çoklu elektron transferini hızlandırır ve üre üretiminde ilk C-N birleştirme adımı olan önemli *CONH ara oluşumu için enerji bariyerini azaltır.
Araştırmacılara göre bu çalışma, verimli üre elektrolizinde gerçek katalitik aktif bölgelerin dinamik gelişimini anlamak için önemli teorik rehberlik sağlıyor.
