Peking Üniversitesi Shenzhen Lisansüstü Okulu’ndaki Yeni Malzemeler Okulu’ndan Profesör Pan Feng liderliğindeki işbirlikçi bir araştırma ekibi, katalitik aktif bölgelerin yorumlanabilir ters tasarımını sağlamak için topoloji tabanlı varyasyonel otoencoder çerçevesi (PGH-VAES) geliştirdi.
“Yorumlanabilir topoloji tabanlı derin üretken modeller aracılığıyla katalitik aktif alanların ters tasarımı” başlıklı çalışmaları ve NPJ Hesaplamalı Malzemelergrafik-teorik yapısal kimya, cebirsel topoloji ve derin üretken modellerin yeni bir entegrasyonunu sunarak, performans hedeflerinden hedeflenen adsorpsiyon özelliklerine sahip katalizörlerin rasyonel tasarımını sağlıyor.
Kesin aktif alanlara sahip katalizörlerin tasarlanması, enerji ve kimyasal süreçlerde verimliliği arttırmak için çok önemlidir. DFT ve makine öğrenimine dayanan geleneksel ileri tasarım yöntemleri, sınırlı yorumlanabilirlik ve veri kısıtlamaları nedeniyle yüksek entropi alaşımları (HEAS) gibi karmaşık sistemlerle mücadele. Asimetrik grafikler için topolojik bir araç olan kalıcı GLMY homolojisi (PGH) ile eşleştirilen atomik yapıların grafik tabanlı temsilleri, katalitik yapıların analiz edilmesi ve üretilmesi için yeni bir yaklaşım sağlar.
Bu yorumlanabilir ters tasarım çerçevesi, katalizör keşfinde deneme yanılma yöntemlerine güçlü bir alternatif sağlar. Bu çalışma, yorumlanabilir ters tasarımın artık erişilemediğini göstermektedir.
Topolojik tanımlayıcıları fiziksel performans metrikleriyle ilişkilendirerek, çerçeve teorik modellemeden pratik katalizör sentezine şeffaf bir yol sağlar. Bu tür atılımlar, deneme-yanılma deneylerinin maliyetli ve verimsiz olduğu HEAS ve diğer yapısal olarak karmaşık katalizörler için özellikle çok önemlidir.
Bu çalışmada, araştırmacılar grafik-teorik yapısal temsilleri topolojik analiz ve derin üretken modelleme ile birleştiren fiziksel olarak yorumlanabilir bir ters tasarım çerçevesi getirdiler. Kalıcı GLMY homolojisi (PGH) kullanarak, karmaşık katalitik konfigürasyonlardan atomik bağlantı ve yapısal boşluklar gibi topolojik değişmezleri çıkardılar ve lokal ve uzun menzilli yapısal özelliklerin katalitik performansı nasıl etkilediğine dair daha derin bir anlayış sağladılar.
Bu etkileşimleri yakalamak için, atomik koordinasyonu ve uzak temel modülasyon etkilerini ayrı ayrı kodlayan çift kanallı bir temsil sistemi tasarladılar. Bu veriler daha sonra, yaklaşık 1100 dft numunesi nispeten küçük bir veri kümesi üzerinde eğitilmesine rağmen, sadece 0.045 eV’lik ortalama mutlak bir hatayla, *OH adsorpsiyon enerjisinin son derece doğru tahminlerine ulaşarak, bir gradyan güçlendirici regresör (GBRT) ile birleştirilmiş bir varyasyonel otoencoder (VAE) eğitmek için kullanıldı.
Dikkat çekici bir şekilde, çalışma topolojik tanımlayıcılar, özellikle betti sayıları ve adsorpsiyon özellikleri arasında güçlü bir doğrusal korelasyon ortaya çıkardı ve yapı -performans ilişkisi hakkında nadir fiziksel bilgiler sağladı. Model ayrıca IRPDPTRHRU yüksek entropi alaşımlarında optimal aktif bölge yapılarını başarılı bir şekilde üretti, PT/PD’yi tercih edilen köprü atomları ve RU uzak bir düzenleyici olarak tanımladı. Ayrıca, farklı kristal yüzeyler için ideal bileşimsel oranları öngörerek deneysel validasyon için hassas ve eyleme geçirilebilir hedefler sunmaktadır.
Bu çalışma, yorumlanabilir, veri odaklı malzeme tasarımı için yeni bir ölçüt belirlemektedir. Heas’a odaklansa da, çerçeve enerji, çevresel ve endüstriyel uygulamalar için diğer katalizörlere ve malzemelere genişletilebilir ve rasyonel, AI güdümlü malzeme keşfine ölçeklenebilir bir yol sunar.
