MOF kaplı katalizör, ultrasonik titreşim altında CO₂’yi CO’ya neredeyse beş kat daha hızlı dönüştürür

Osaka Üniversitesi’ndeki araştırmacılar, karbondioksiti (CO) dönüştürmek için mekanik titreşim kullanan bir katalizör geliştirdiler.₂) önemli bir kimyasal hammadde olan karbon monoksite (CO) dönüşür. Katalizör baryum titanattan (BaTiO) oluşur.₃) CO2’yi yakalayan ve yoğunlaştıran gözenekli bir malzeme olan metal-organik bir çerçeve (MOF) ile kaplanmıştır.₂ katalizör yüzeyine yakın bir yerde bulunur ve reaksiyon bölgeleri olarak izole edilmiş bakır (Cu) atomlarını içerir.

Tasarım CO’yu yoğunlaştırır₂ Cu bölgelerinin yakınında bulunur ve titreşim tarafından üretilen elektrik yüklerinin reaksiyonun meydana geldiği yere yönlendirilmesine yardımcı olur. Ultrasonik titreşim altında katalizör, saf BaTiO2’den yaklaşık beş kat daha fazla CO üretti.₃. Çalışma şu tarihte yayınlandı: ACS Katalizi.

Sudaki piezokatalizin sınırları

Piezokataliz, titreşim gibi mekanik enerjiyi oda sıcaklığında kimyasal reaksiyonları tetikleyebilecek elektrik yüklerine dönüştüren piezoelektrik malzemeleri kullanır. Ancak CO₂ suda iyi çözünmediği için katalizör yüzeyine ulaşabilen miktar sınırlanır. Geleneksel piezokatalizörler ayrıca çok az reaksiyon bölgesine sahip olabilir ve piezo kaynaklı yükleri verimli bir şekilde kullanamayabilir.

Ekip BaTiO’yu geliştirdi₃ CO adsorbe etmek için yüksek kapasiteye sahip hidrofobik bir MOF olan ZIF-8 ile kaplanmış nanoküpler₂. Daha sonra kaplamaya reaksiyon bölgeleri olarak izole edilmiş Cu atomları eklediler.

Ortaya çıkan Cu-ZIF-8/BT adı verilen çekirdek-kabuk katalizörü CO’yu yoğunlaştırıyor₂ Cu reaksiyon bölgelerinin yakınında bulunur ve piezo kaynaklı elektronların bu bölgelere transferini kolaylaştırır.

Çekirdek-kabuk tasarımından beş kat kazanç

Cu-ZIF-8/BT, oda sıcaklığındaki suda ve reaktif reaktifler olmadan 114 μmol g oranında CO üretti.^-1 H^-1 ultrasonik titreşim altında. Bozulmamış BaTiO₃ 24 μmol g üretti^-1 H^-1 aynı koşullar altında. Bu sonuç, yeni katalizörün CO üretim oranını 4,8 kat, yani yaklaşık beş kat artırdığını gösteriyor.

Yakın temas reaksiyonu tetikler

Kaplama BaTiO₃ Cu içermeyen ZIF-8 ile bu oran 56 μmol g’ye çıkarıldı^-1 H^-1. Bunun aksine, Cu-ZIF-8 ve BaTiO’yu basitçe karıştırmak₃ yalnızca 16 μmol g üretti^-1 H^-1.

Bu sonuçlar BaTiO arasındaki yakın temasın olduğunu göstermektedir.₃ çekirdek ve Cu-ZIF-8 kabuğu, katalizörün performansını artırmak için önemlidir. CO tespit edilen tek karbon içeren indirgeme ürünüydü ve katalizör, birbirini takip eden beş reaksiyon döngüsü boyunca aktivitesini sürdürdü.

Yerel kontrol CO’yu artırır₂ dönüşüm

Çalışma, katalizör tasarımına yeni bir yaklaşım ortaya koyuyor: reaktanların, reaksiyon bölgelerinin ve piezo kaynaklı yüklerin daha etkili bir şekilde etkileşime girebileceği yerel bir reaksiyon ortamı yaratmak. Bu strateji daha düşük enerjili CO’ya katkıda bulunabilir₂ geri dönüşüm ve ayrıca fotokatalitik ve elektrokatalitik sistemlerde de faydalı olabilir.

Yardımcı Doçent Yoshifumi Kondo, çalışmanın daha verimli ve enerji tasarrufu sağlayan CO2’ye doğru önemli bir adımı temsil ettiğini söyledi.₂ kullanım teknolojileri. Katalizör yüzeyi etrafındaki yerel reaksiyon ortamının hassas bir şekilde kontrol edilmesinin katalitik aktiviteyi önemli ölçüde artırabileceğini belirtti.